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Jul 25, 2023

Recombinação de carga bimolecular reduzida em células solares orgânicas eficientes compreendendo não

Relatórios Científicos volume 13,

Scientific Reports volume 13, Número do artigo: 4717 (2023) Citar este artigo

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A recombinação de carga bimolecular é um dos processos de perda mais importantes em células solares orgânicas. No entanto, a taxa de recombinação bimolecular em células solares com base em novos aceitadores não fulerenos é pouco clara. Além disso, a origem da taxa de recombinação de Langevin reduzida em células solares de heterojunção em geral ainda é pouco compreendida. Aqui, investigamos a taxa de recombinação bimolecular e o transporte de carga em uma série de células solares orgânicas de alto desempenho baseadas em aceitadores não fulerenos. A partir de medições de injeção no escuro em estado estacionário e simulações de deriva-difusão das características de tensão-corrente sob iluminação, fatores de redução de Langevin de até mais de duas ordens de magnitude são observados. A recombinação reduzida é essencial para os altos fatores de preenchimento dessas células solares. Observa-se que os fatores de redução de Langevin se correlacionam com o momento quadrupolo dos aceptores, que é responsável pela curvatura da banda na interface doador-aceitador, formando uma barreira para recombinação de carga. No geral, esses resultados mostram, portanto, que a recombinação bimolecular suprimida é essencial para o desempenho de células solares orgânicas e fornece regras de design para novos materiais.

O desenvolvimento de aceitadores não fulerenos acelerou recentemente a melhoria na eficiência de conversão de energia de células solares orgânicas1,2,3. Como resultado, a eficiência das células solares orgânicas de junção única atingiu 18%4,5. A recente transição de fulereno convencional para aceitadores não fulereno ofereceu as vantagens de maior flexibilidade no ajuste dos níveis de energia, bem como a realização de um espectro de absorção complementar ao dos polímeros doadores1,6. Embora tenha sido feito um grande progresso na eficiência das células solares orgânicas que compreendem aceitadores não fulerenos, não é totalmente compreendido por que esses aceitadores funcionam tão bem7,8,9,10,11,12,13,14,15,16,17 ,18,19. Em particular, as taxas de recombinação bimolecular foram pouco investigadas nessas células solares18,20,21,22,23. Sabe-se que a recombinação não geminada desempenha um papel importante no fator de preenchimento das células solares24, bem como na tensão de circuito aberto25 e, portanto, na eficiência de conversão de energia. Enquanto a recombinação bimolecular em semicondutores de baixa mobilidade segue de perto o mecanismo de Langevin26,27, sendo baseada na difusão de portadores de cargas opostas entre si em seu campo Coulomb mútuo, a taxa de recombinação bimolecular em células solares orgânicas eficientes de heterojunção em massa pode ser da ordem de magnitude inferior à taxa de Langevin prevista com base na mobilidade dos portadores de carga28. Pode-se descrever a taxa reduzida de recombinação de Langevin de acordo com29

onde \(\gamma \) é o fator de redução de Langevin, q é a carga elementar, ε é a permissividade do material e \({\mu }_{n}\) e \({\mu }_{ p}\) são as mobilidades de elétrons e lacunas, respectivamente. A origem do fator de redução de Langevin, que pode ter valores até abaixo de \({10}^{-3}\)29, não é totalmente compreendida, embora a recombinação sub-Langevin seja de suma importância para alcançar alto desempenho orgânico solar células. Embora a separação de fases em uma heterojunção em massa em combinação com mobilidades desequilibradas possa levar a pequenos desvios da recombinação clássica de Langevin, isso é insuficiente para explicar os grandes desvios frequentemente observados do coeficiente de recombinação de Langevin30. A recombinação de Langevin reduzida tem sido associada à dissociação aprimorada de éxcitons de transferência de carga na interface doador-aceitador31,32,33, embora a origem de uma taxa de dissociação de estados CT melhorada em si não seja direta34. A dissociação aumentada de CT foi associada a domínios com maior percolação31, com desordem energética35,36,37 e com uma cascata energética entre fases puras e mistas da mistura doador-aceitador38,39. Sendo um dos principais determinantes do desempenho do dispositivo, é crucial entender a origem da recombinação de Langevin reduzida em células solares orgânicas.